二维少层氧化石墨烯/π-共轭聚酰亚胺复合材料的纳米结构增强光催化性能
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采用超声化学法合成了一种新型的二维氧化石墨烯/硫掺杂聚酰亚胺(GO/SPI)杂化聚合物光催化剂。表征结果表明,在大豆分离蛋白表面包裹几层GO不会改变其骨架结构。由于GO和二维GO和之间的强ππ堆积相互作用SPI,GO/SPI的光生载流子传输能力与大豆分离蛋白相比,复合材料的性能显著提高。光生电荷载流子的有效传输和分离显著提高了光催化降解GO/SPI复合材料的甲基橙活性。这一工作为无金属无机纳米材料的合成提供了一条简便的新途径高效低成本有机复合光催化剂。
近年来,氧化石墨烯(GO)因其具有电荷转移载流子迁移率高、成本低廉、来源丰富、表面积大、活性位丰富等突出优点而引起了广泛的研究兴趣。由于其优异的电荷传输和可见光吸收能力,GO与多种光催化剂结合,有效地提高了光催化活性,更重要的是,六元环中的大量离域π键以及基面和外围含氧官能团的存在,使得GO很容易通过静电相互作用或π-π堆积与共轭聚合物结合。
据我们所知,没有迄今为止关于GO提高SPI光催化活性的报道。基于这些考虑,GO和SPI的紧密结合有望促进光生载流子的有效分离和光吸收的明显增强,从而显著提高其光催化降解有机污染物的性能。在此,我们报道了一种新型无机-聚合物杂化光催化剂[GO/硫掺杂聚酰亚胺(GO/SPI)]超声波化学法。杂化材料的结构、光学和电子性质通过各种光谱技术仔细表征。与原始SPI相比,所获得的复合材料显示出增强的光催化活性。详细研究了样品中GO含量对光照射下甲基橙(MO)降解活性的影响,并提出了GO/SPI复合材料可能的光催化机理。
光催化剂的合成
GO是通过通常使用的Hummer的方法合成的,20典型地,在冰水浴的条件下,
将0.5 g石墨粉和0.5 g硝酸钠在23 mL浓硫酸中机械混合均匀,然后缓慢加入3.0 g高锰酸钾。搅拌3小时后,将其储存在低温下在35℃下搅拌40分钟后,将其加热至60 ℃,并缓慢加入46 mL超纯水两次,在混合物转变后将其稀释至200 mL混合溶液橙色。加入10 mL过氧化氢,用超声波处理2小时。在使用HCl溶液3次后,通过离心分离获得棕黄色粘性物质。*后,通过在培养皿中冷冻干燥棕黄色粘性物质获得GO
如图所示,通过固相热聚合制备π-共轭SPI。
将1.0克MA、1.73克PMDA和0.9克升华硫(S4)充分研磨并放入保持在598 K的半封闭系统中4小时。冷却至室温后,获得黄色固体粉末SPI。
GO/SPI复合材料合成如下:首先,将0.01克GO分散在100毫升去离子水中并超声分散1小时。然后,将1.0克SPI倒入上述溶液中并在40℃搅拌4小时。2小时后超声波分散和在50℃下真空干燥8小时。GO质量百分比为1的GO/SPI复合材料获得并命名为1GO/SPI。同样,一系列复合材料被命名为xGO/SPI,x代表复合材料中GO的质量百分比(x = 1,2,3,4,5%)。
样品的X射线衍射(XRD)图案是使用X射线衍射仪在2θ范围从5°到70°内用Cu Kα (λ = 1.540562)辐射获得的。傅立叶变换红外(FTIR)光谱使用Nicolet 6700光谱仪使用KBr颗粒载体测量。拉曼实验使用Horiba共焦LabRAM Aramis光谱仪进行。扫描电子显微镜(SEM)图像通过使用JSM-6610系统获得。使用JEM-2100电子显微镜记录透射电子显微镜(TEM)和高分辨率TEM图像。孔径分布曲线和样品的表面积分别通过Barrett Joyner ha lenda(BJH)方法和Bruna uer Emmet Teller(BET)方法进行检测。紫外-可见光谱为使用Shimadzu UV-2600光谱仪测试,在室温下使用BaSO4作为参考。使用Agilent MY15170004光谱仪以350 nm的激发波长进行光致发光(PL)光谱。使用PHI 5000 Versa Probe X射线光电子能谱仪(单色Al Kα X射线辐射)进行X射线光电子能谱(XPS)和价带X射线光电子能谱(VBXPS)。
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