Iupiace GAV2515

超支化聚苯醚对双酚A型环氧树脂的低介电改性

     环氧树脂电性能优异，粘结力强，固化收缩率低，抗化学药品性优良，且加工成型工艺好，广泛应用于环氧模塑材料、印制电路板及电子电路封装材料领域¨ 。微电子封装技术发展对环氧树脂的性能提出了更高的要求，如更低的介电常数和更优异的热性能。 

     聚苯醚(PPO)是一种具有优异的机械性能、热稳定性、低吸水率和低介电常数的高性能材料。将PPO添加到环氧树脂中进行改性，可以有效改善树脂固化物的电性能和热性能 。然而，传统的PPO不耐非极性溶剂，与环氧树脂的相容性不好，且不能参与固化，这在一定程度上限制了日本三菱 Iupiace GAV2515 PPO的应用 。通过降低PPO的分子量或在PPO分子中引入极性基团可以改善它与环氧树脂的相容性。近年来，有研究者将反应性基团引入到线型聚苯醚端基或侧链上，形成可固化的聚苯醚，并将其作为环氧树脂的改性剂使用，这样不仅可以改善二者的相容性，而且提高了改性树脂的性能 。

     超支化聚合物独特的分子结构，使其具有优良的溶解性⋯。基于此点，制备超支化聚苯醚(HPPO)有望大大改善其与环氧树脂的相容性。目前，多数的研究集中于端基或侧链改性的线型聚苯醚，尚未见到利用端环氧基的超支化聚苯醚对环氧树脂进行低介电改性的报道

改性环氧树脂的性能

日本三菱 Iupiace GAV2515 PPO热性能

     由于PPO的端基不具反应活性，不参与环氧树脂的固化反应，无法提高体系的交联密度。而EHPPO的分子外围带有大量端环氧基，反应活性高，相对于线型的DGEBA分子，每个EHPPO分子具有更大的几率与固化剂反应，易形成较大的交联网络，从而提高交联密度。添加低分子量PPO会降低固化体系的交联密度，导致t 的下降⋯。这是由于PPO仅在分子两端带有酚羟基可以参与反应，且反应活性较环氧基团低。而EHPPO的分子呈三维球状结构，反应性环氧基分布在分子外围，因此，添加端环氧基超支化结构的聚苯醚有利于提高固化物的交联密度 。

     添加PPO和EHPPO之后，��脂的td-5 明显提高，这是由于聚苯醚骨架结构具有高耐热的特性，添加聚苯醚可以改善材料的耐热性。相比而言，E10比C10具有更高的t¨ ，表明E10具有更优异的热稳定性。这是因为EHPPO对DGEBA的化学改性能够提高体系的交联密度，体现了端环氧基的优势

日本三菱 Iupiace GAV2515 PPO力学性能

     热固性树脂的拉伸强度与交联密度和分子的刚性有关，聚苯醚是一种刚性较大的聚合物，EHPPO的加入使树脂固化物的交联密度有所提高，拉伸强度也从纯DGEBA的72．9 MPa提高到85．3 MPa。PPO的端基不具反应活性，以物理共混的方式加入到DGEBA中无法提高体系的交联密度，因此，并未能提高树脂固化物的拉伸强度。然而，PPO和EHPPO一样具有超支化的分子结构，体系内带有大量分子内和分子间自由体积，这些自由体积在受到外力作用时可以发生形变吸收能量。所以，无论是加入EHPPO还是PPO，都大大改善了环氧树脂的韧性，由于PPO体系的交联密度相对较低，日本三菱 Iupiace GAV2515 PPO表现出了更高的冲击强度。

日本三菱 Iupiace GAV2515 PPO介电性能

     随着超支化聚苯醚添加量的增大，树脂固化物的介电常数得到了下降，但是介电损耗因数的变化没有明显规律。通常，减少材料中的极性基团、增大材料中的自由体积含量，都可以实现材料介电常数的下降。环氧树脂在固化开环过程中会产生羟基，极性羟基的存在不利于材料介电常数的下降。本文采用酸酐固化剂，固化时生成的羧基能够消耗一定量的羟基，日本三菱 Iupiace GAV2515 PPO有利于制备低介电常数的环氧固化物。而超支化聚合物带有大量的分子内和分子间自由体积，将超支化聚苯醚引入环氧树脂中，就增大了固化体系中自由体积的含量，也有利于介电常数的降低。另外，聚苯醚本身就是一种低介电材料，因此，和纯DGEBA体系相比，超支化聚苯醚改性的环氧树脂体系具有更低的介电常数。相比而言，PPO改性体系的介电常数要低于EHPPO改性体系。我们认为，这是由于在添加量相同时，EHPPO体系中存在更多的环氧基，固化开环时生成的羟基也较多，所以，其介电常数比PPO体系要略高一点。

结论

     向双酚A型环氧树脂中添加质量分数为10％ 的端苄基超支化聚苯醚，固化后树脂的t¨ 由294℃提高到3l7℃ ，而t 基本不变；添加质量分数为10％ 的端环氧基超支化聚苯醚，固化后树脂的t和t¨ 分别提高到125℃ 和338 cI=，端环氧基超支化聚苯醚对环氧树脂热性能的改善效果相对更佳。

     添加质量分数为10％ 的端环氧基超支化聚苯醚，双酚A型环氧树脂的拉伸强度和冲击强度分别从72．9 MPa和17．1 kJ／m 提高到85．3 MPa和31．0 kJ／m ；添加质量分数为10％ 的端苄基超支化聚苯醚后，环氧树脂的拉伸强度略有下降，但冲击强度提高到33．3 kJ／m 。

     添加两种超支化聚苯醚，均可以有效降低双酚A型环氧树脂的介电常数，在相同添加量下，端环氧基超支化聚苯醚改性体系固化后的介电常数相对略高。

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